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环境常识
 

核燃料后处理技术的发展

核燃料主要由可裂变材料和可转换材料组成。反应堆中“烧(即裂变)”的是可裂变材料。可裂变材料裂变过程中主要产生三个效应:(1)释放大量的热量,即核能。(2)产生裂片。裂片的累积,会阻碍可裂变材料的进一步裂变,累积到一定程度,可使裂变难以发生,即成为乏燃料,这就需要卸堆进行处理。(3)可转换材料转换为可裂变材料,这是核燃料增殖的基础。

  后处理的主要目的是回收辐照(乏)燃料中宝贵的可裂变材料(铀-235,铀-233和钚)和可转换材料,以便再制造成新的燃料元件。此外,核燃料在反应堆中辐照时所产生的超铀元素的提取,也有很大的科学和经济价值。

  核燃料后处理发展了水法和干法两种技术途径,但迄今为止,工业化后处理厂采用的都是水法技术。水法后处理的主导工艺是Purex流程,这一流程经过几十年的发展,并没有发生根本性的改变,但一直在朝着更安全、经济的目标发展。

  我国后处理技术的发展也在努力追赶国际先进技术。早期,以原子能院为主要基地,在国内有关高校和研究机构的大力协同下,成功地完成了我国生产堆后处理技术的研发,为确立我国的核大国地位作出了重要贡献。改革开放以后,特别是自“九五”以来,核能需求的快速增长给我国后处理技术发展注入了新的推动力。后处理中试厂的建设是我国上世纪90年代以前的后处理技术发展的一个的总结。在中试厂的分离工艺技术发展中,我国后处理领域的科技人员,以原子能院为基地,突破了一系列后处理工艺技术,为中试厂的顺利建设提供了良好的技术支撑。在此基础上,原子能院又循着国际发展趋势,在水法后处理的前沿技术上取得了若干突破,开发了多个性能良好的无盐试剂,设计了具有自主常识产权的先进二循环流程工艺(该项技术获得了国家科技进步二等奖),推动我国后处理工艺技术迈上了一个新台阶。

  先进二循环流程继承了中试厂的两循环工艺,并通过发展的两种重要的无盐试剂,使工艺过程大大简化,核素走向更加合理,废物产量大幅度降低。这一具有国际水平的先进流程通过多次的温实验验证,已经预示了其光明的应用前景。当然,这个流程也还有不少化学和工艺问题需要攻克,还需要通过在进一步的温实验和热实验的研究中逐步完善,以验证其工业化的可行性。针对存在的问题,原子能院已组织了精干的攻关队伍,力争在“十一五”期间取得重大进展。

  为实现核能发展的经济性、安全性和洁净性目标,要求在后处理过程中不仅要回收可裂变材料以充分利用铀资源,提高核能经济性,保障核能可持续发展,而且要分离燃料辐照过程中产生的、长寿命的、含量少而毒性大的锕系核素(即次锕系核素)和长寿命裂片产物元素,以通过嬗变消除其毒性,维护环境安全,实现核能洁净化目标。这就是高放废液分离技术。

  我国发展的高放废液分离技术已接近国际先进水平。在组分离试剂与工艺、高释热元素的分离材料与方法等方面已经取得了一批重要成果,设计的原理分离流程在国际上也具有一定的影响力。原子能院综合国内外基础研究成果提出了酰胺荚醚分离流程。这个流程的特点是可以直接与主工艺流程(即Purex流程)对接,而无需对高放废液进行稀释,无需调整高放废液的酸度,克服了某些流程需要对高放废液进行高倍稀释从而增加废液体积的缺点。其对次锕系元素的回收率可以达到99.9%以上,锕—镧组分离能力符合回收要求,具有了较好的开发应用前景。

  原子能院还在多年开展主工艺流程和高放废液分离流程研究的基础上,进行统一规划,提出了将两段流程结合,合理分配各段核素回收指标的“一体化分离流程”概念。其引导思想是适当降低主工艺流程对铀钚的收率要求,为主工艺流程的进一步简化创造条件,并将废液分离流程中分离难度比较大的元素镎纳入主工艺流程进行回收。这样,不仅可以充分发挥两段流程的作用,而且可以使两段流程完融合而成为一个整体的流程,即“一体化”流程。“一体化”流程的出发点是,最大限度地缩短主工艺流程,并将主工艺产生的高放废液进行全分离,以最大限度地减少废物产量,实现高放废液中放化。这一设想如果实现,将具有良好的资源效益、安全效益、环境效益,也是国际上后处理技术的重要发展方向。

  到上世纪90年代后期,由于反应堆技术的进步,以及核能经济性与安全性要求的提高和自动化远距离操作技术的发展,使核燃料的燃耗被加深, MOX元件得到应用。尤其是分离嬗变技术路线的提出,使分离深燃耗、短冷却期、高钚含量的乏燃料提到日程。这使得水法工艺难以适应,这就为干法后处理技术的发展带来了新的机遇。

  干法后处理技术,又称高温后处理技术。最初是由美国的ANL 和俄罗斯的 RIAR 、RICT发展起来的。

  进入新世纪以来,主要核能国家如美国、俄罗斯、日本、法国、英国、韩国、印度等国家均投入大量人力物力开展干法后处理技术研究,并将主要精力集中在熔盐体系的干法后处理流程开发上。这些流程归结起来,主要有金属锂还原金属电解精制流程、电解氧化物沉积流程,以及与湿法相结合的混合流程三种。这些流程虽各有特点,但都存在着一些技术上的难题等待克服。不少国家设立了干法后处理技术攻关研究的专门计划。

  由于干法后处理技术具有较好的防扩散性能,因此其国际合作与交流相对于水法来说要容易一些。如今,上述三个流程基本上都在进行国际合作研究。

  我国干法后处理技术研究起步于上世纪70年代,但后来经过了很长时间的停顿,现在与国际先进水平有着较大的差距。进入新世纪以来,国家已在原子能院这个我国唯一具备开展后处理温、热实验研究的基地加大投入力度,建设开展干法后处理研究的实验设施和基础条件,人才培养和基础技术研究也已逐步展开。

 
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